Abstract
Åtte Ni/bærer - katalysatorer har blitt testet for tørr-reformering av propan. Dette er Ni/SiO2, Ni/Al2O3, Ni/MgO, Ni/CaO og Ni/Mg(Al)O (type I-IV). Av de hydrotalsitt-baserte katalysatorene har det spesielt blitt lagt vekt på NI/Mg(Al)O type III. Katalysatorene som ble testet inneholdt ca. 1,9 vekt-% Ni. Det nøyaktig Ni-innhold i prøvene ble bestemt ved hjelp av ICP-AES analyse. De åtte katalysatorene ble testet under reformeringsbetingelser ved 600 ºC i en uke. Det ble utført kinetisk isotopeffekt studier ved å bytte ut C3H8 og H2 i føde med C3D8 og D2. Dette ble gjort for å finne ut mer om reaksjonsmekanismen for tørr-reformeringsreaksjonen. Det ble ikke observert en kinetisk isotopeffekt og det er dermed ikke et C-H bindingsbrudd som er hastighetsbestemmende trinn i reaksjonen.
Reaksjonsorden med hensyn på propan og karbondioksid ble funnet ved å variere partialtrykket disse gassene. Ni/Mg(Al)O type III ble benyttet i disse forsøkene. Med hensyn på propan var reaksjonsorden 0,18 og med hensyn på CO2 0,36.
Siden Ni er ferromagnetisk ble partikkelstørrelse og reduksjonsgrad bestemt ved hjelp av magnetmålinger. Partikkelstørrelse og reduksjonsgrad ble beregnet for passivert og redusert katalysator, i tillegg til når katalysatoren hadde vært utsatt for reformeringsbetingelser ved ulike TOS. Dette arbeidet ble utført ved Institut de Recherchers sur la Catalyse (IRC), CNRS, Villeurbanne, Frankrike.
Partikkelstørrelsen ble brukt til beregning av turnover frekvensen (TOF). TOF med hensyn på omsatt C3H8 viser at TOF er avhengig av partikkelstørrelsen til nikkel og uavhengig av bærer.
Ni/SiO2 og Ni/Mg(Al)O type III har også blitt testet for tørreformering av metan. Som for propan ble disse katalysatorene utsatt for reformeringsbetingelser i en uke ved 600 ºC. Det ble også utført KIE-studie for metan. Det viste seg at metanomsetningen ikke lå langt fra termodynamisk likevekt under de betingelsene som ble brukt. Forskjellen i hastigheten for CH4 og CD4 reformering er ikke så stor nær likevekt, slik at en mulig KIE vil være nær 1. Det ble derfor utført forsøk hvor WHSV ble økt med en faktor fire, men dette ga ikke en nedgang i omsetningen.
Tørr-reformering av metan viser seg å være raskere enn tørr-reformering av propan.