Abstract
Oppgaven er en grunnleggende undersøkelse av sol-gel overganger i
vandige dispersjoner av Microsilica. Den er delt i tre deler: 1)
undersøkelse av Microsilica kolloid- og overflateegenskaper 2)
identifisering av parametere som er av størst betydning for
gelingsforløpet i Microsilica slurryer og 3) en nærmere undersøkelse av mulige mekanismer for gelingen.
Prøven av Microsilica som ble benyttet i forsøkene var en relativt ren
kvalitet med et SiO2 -innhold på 97,3 vekt%. Patikkeldensiteten var 2,2 g / cm3. En BET-spesifikk overflate på 19,3 m2/g tyder på at prøven består av sfæriske primærpartikler med diameter ca. 0,14 m.
Dispergert i vann danner partiklene sekundæragglomerater som kan brytes ned med ultralyd. Minste vektgjennomsnitt partikkeldiameter som ble målt var ca. 0,4 m. I overensstemmelse med hva som er rapportert tidligere for Microsilica , indikerer dette at den aktuelle prøven består av primæragglomerater. Antall silanolgrupper på Microsilicaoverflaten ble bestemt til 3,7 grupper pr. nm2. Med økende pH forventes det at silanolgruppene dissosierer og gir negativ ladning på Microsilicaoverflaten. Bestemmelse av zetapotensialet for Microsilica viste en økning i ladning med økende pH, men denne økningen var mindre enn det som skulle forventes fra ren dissosiasjon. Trolig skyldes avviket at det skjer både ionebytting og ionepardannelse på Microsilicaoverflaten.
Gelingen i dispersjoner av Microsilica ble undersøkt ved hjelp av
Eksperimentell forsøksplanlegging. Det ble gjennomført et forsøksopplegg i det sure og ett i det basiske pH-området. Variabler i forsøkene var konsentrasjoner av Microsilica, natriumklorid, kalsiumklorid og alternativt syre (HCl) eller base (NaOH). Responser som ble undersøkt var geltid og gelstyrke. I hovedsak førte en økning av konsentrasjonene av Microsilica, natriumklorid, kalsiumklorid og OH -, til kortere geltider og økt gelstyrke. De fleste interaksjoner som ble funnet kunne forklares med ionebytting mellom natrium- og kalsiumioner.
Den initielle gelingshastigheten for dispersjoner av Microsilica tilsatt natriumklorid, kunne tilpasses følgende hastighetsuttrykk:
Initiell gelingshastighet = k Microsilica 6,6 NaCl 3,8
Det ble videre funnet god korrelasjon mellom økningen av initiell gelingshastighet med pH og zetapotensialet i 0,1 M NaCl med økende pH. Gelingshastigheten økt med økende temperatur og aktiveringsenergiene ved pH = 2,5 og pH = 6,7 ble bestemt til
henholdsvis 71,4 og 72,5 kJ/mol. Geler som ble dannet ved romtemperatur kunne lett røres opp, mens gelingen ved høyere temperaturer synes å være mer permanent.
Ut fra observasjonene ovenfor ble det foreslått en modell for gelingen i dispersjoner av Microsilica tilsatt salt (NaCl).
Ved romtemperatur antas det at det mellom Microsilicapartikler kan
dannes ioniske bindinger som består av dissosierte silanolgrupper på
partiklene bundet sammen av natriumioner ( Si-O -…Na+…O-
Si). Disse bindingen fører til geldannelse, men kan lett brytes ved for eksempel mekanisk behandling. Tilsvarende geler dannes ved høyere
temperaturer, men i tillegg antas det at oppløsning av silika vil spille en rolle. Oppløst silika vil da kunne felle ut i kontaktpunktene mellom partiklene og de forsterke gelnettverket slik at gelene blir mer permanente.